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变废为宝:巧用卤化物钙钛矿表面缺陷优化光伏

发布时间:变废为宝:巧用卤化物钙钛矿表面缺陷优化光伏 来源:武汉和记娱乐文化发展有限公司 发布人:和记娱乐 编辑:和记h88
     
     

  界面偶极是近年来薄膜光伏电池领域中最热门的概念之一,它可以有效调节器件界面能级结构增强内建电场,从而促进光生载流子的分离、传输和收集,减少复合。大量研究从调控界面层中的骨架和官能团着手,试图通过提高本身的偶极矩,来增强界面层的偶极强度。除了本身的偶极矩外,界面层的偶极强度实际上还取决于的聚集态结构,完全随机的堆积取向甚至可能导致各个的偶极矩相互抵消。通常,从亚纳米尺度的结构难以跨越近十个数量级直接映射宏观尺度的器件行为。因此,亟需发展跨尺度研究方法,解析设计与微纳尺度聚集态的关联,进而优化界面层的偶极强度,提高宏观器件性能。

  苏州大学李永舫院士团队的李耀文教授与中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所陈立桅研究员团队的陈琪副研究员合作,针对卤化物钙钛矿表面带电缺陷设计了一种带强偶极矩的碘离子化富勒烯(PCBB-3N-3I),并通过跨尺度研究方法,富勒烯的碘离子与钙钛矿表面未饱和Pb2+缺陷之间的静电相互作用,不仅可以有效钝化钙钛矿表面缺陷,而且能碘离子化的富勒烯组装形成界面偶极层,从而优化界面能级结构,提高光伏电池性能和稳定性。

  富勒烯衍生物是将碳球(例如C60,C70)开环后接上柔软的侧链,此时碳球的对称性被从而展现较强的偶极矩。如果将富勒烯衍生物旋涂到原子级平整的衬底上(例如云母,单晶Si等),这类柔软的成膜后通常杂乱无章,不会乖乖地组装排列,难以形成界面偶极层。而想要在表面缺陷丛生,粗糙度达几十纳米的多晶卤化物钙钛矿薄膜上组装排列则更难实现。

  有意思的是,在钙钛矿表面涂上PCBB-3N-3I之后,采用半导体分析技术(宏观尺度10-3 m - 10-2 m),例如Mott-Schottky分析,光电流Vs有效电压曲线等,对比测量钙钛矿光伏电池却发现內建电势大大增强,意味着PCBB-3N-3I形成了界面偶极层。为了验证柔软的富勒烯真的能在钙钛矿表面组装排列,该团队进一步结合了跨越亚纳米尺度,纳米-微米尺度,介观尺度的多种表征技术:

  1,介观尺度(10-6 m - 10-3 m):光谱技术被广泛用于化学成分和结构的研究,其空间分辨率处于微米-毫米量级的介观尺度,正好对应于聚集态的特征尺度,是连接宏观与微观的桥梁。该团队使用了仅对表界面上的排列取向的和频光谱(SFG)技术,带强偶极矩的PCBB-3N-3I在钙钛矿表面有序组装排列,是PCBB-3N-3I界面偶极层形成的关键。

  2, 纳米-微米尺度(10-9 m - 10-6 m):扫描探针技术具有纳米级的空间分辨率并覆盖至微米尺度,其功能成像技术能够提供丰富的能级排布和电荷传输信息。为了验证PCBB-3N-3I界面偶极层是内建电势提高的原因,该团队使用原创的原位工况扫描开尔文探针技术(cross-sectional SKPM)对比钙钛矿器件加入PCBB-3N-3I前后发现,PCBB-3N-3I界面层引起真空能级突降。这样的能级排布意味着有较强的界面电场且与内建电场方向相同,两者叠加从而提高器件内部电场和内建电势,这也与宏观尺度的Mott-Schottky分析,光电流Vs有效电压曲线 m):第一性原理计算(DFT)是解析单个在衬底表面构型的常用手段,能够从尺度追溯界面偶极层的形成机理。PCBB-3N-3I是末端为三个二乙基胺的富勒烯衍生物PCBB-3N经碘离子化之后的产物,DFT计算表明PCBB-3N-3I比PCBB-3N在钙钛矿表面未饱和Pb2+的吸附能更低,且更易有序组装排列。考虑到PCBB-3N-3I与PCBB-3N的唯一差别在于侧链上的I-,故推测I-与未饱和Pb2+之间的静电相互作用使得PCBB-3N-3I的侧链易吸附在未饱和Pb2+上,为组装提供驱动力。

  这项工作既为卤化物钙钛矿带电缺陷变废为宝提供了新的思,也充分展示了跨尺度研究方法的关键作用。

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